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永井 崇之; 西澤 代治*; 渡部 創; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 本間 将啓*; 菖蒲 康夫
no journal, ,
実規模プロセス試験で製造した模擬ガラス固化体を対象に放射光XAFS測定を実施し、Ce-L3吸収端スペクトルからガラス組成による模擬ガラス固化体中のセリウム(Ce)原子価割合を求めた結果、ガラス中のネオジム(Nd)濃度が高くなるほど、Ce(IV)の割合が高くなる傾向にあることを確認した。固化体中のCe原子価は、プロセス環境が酸化性であればCe(IV)が増え、還元性であればCe(III)が増える傾向にある。固化体中のNd化合物はNd
O
と考えられ、Nd化合物がFeOと同様な酸化還元反応を示すことは想定できないが、同じ組成のCe含有ガラスへFeOとNdOを各々添加し、放射光XAFS測定した結果、Nd添加ガラス中のCe(IV)割合はFe添加ガラスよりも高いことを確認した。結論として、ガラス中のNdがCe原子価に影響することを見出した。
永井 崇之; 小林 秀和; 畠山 清司*; 佐藤 誠一*; 岡本 芳浩
no journal, ,
原子力機構では、高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスに係る技術開発として、核分裂生成物である希土類酸化物や白金族化合物を模擬添加したホウケイ酸ガラスを対象に、放射光XAFS測定によるこれら元素の化学状態の調査を進めている。本研究では、CeOとともにガラス固化体に含まれる希土類酸化物又は酸化鉄をガラス原料に添加溶融させた試料を作製し、添加元素の種類等によるホウケイ酸ガラス中のCe原子価への影響を評価した結果、ガラス中に鉄が含まれることでCe(IV)がCe(III)に還元することを明らかにした。